Not-XOR (NXOR) Logic Gate Realized with Enzyme-Catalyzed Reactions: Optical and Electrochemical Signal Transduction

Badany system biokatalityczny oparty na enzymach naśladuje NXOR Boolean logic gate, który jest operatorem logicznym odpowiadającym równości w algebrze boolowskiej. Daje on wartość funkcyjną true (1), jeśli oba argumenty funkcyjne (sygnały wejściowe) mają tę samą wartość logiczną (0,0 lub 1,1), a false (0), jeśli są różne (0,1 lub 1,0). Reakcja wytwarzania sygnału wyjściowego jest katalizowana przez dehydrogenazę glukozy zależną od chinonu pirolochinolinowego (PQQ-GDH), która jest hamowana przy kwaśnych i zasadowych wartościach pH. Dwie inne reakcje katalizowane przez esterazę i ureazę wytwarzają odpowiednio kwas octowy i wodorotlenek amonu, przesuwając pH roztworu z pH optymalnego dla PQQ-GDH do wartości kwaśnych i zasadowych (odpowiednio kombinacje wejść 1,0 i 0,1), wyłączając w ten sposób aktywność enzymu (wyjście 0). Gdy sygnały wejściowe nie są stosowane (kombinacja 0,0) lub oba są stosowane kompensując się wzajemnie (kombinacja 1,1), optymalne pH jest zachowane, co pozwala na utrzymanie wysokiej aktywności PQQ-GDH (wyjście 1). Kaskada biokatalityczna naśladująca bramkę NXOR została scharakteryzowana optycznie i elektrochemicznie. W eksperymentach elektrochemicznych enzym PQQ-GDH komunikował się elektronicznie z przewodzącym podłożem elektrodowym, dzięki czemu przy kombinacji sygnałów 0,0 i 1,1 powstawał prąd elektrokatalityczny. Działanie bramki logicznej, zrealizowane elektrochemicznie, zostało również rozszerzone na kontrolowane przez nią uwalnianie biomolekuł. Układ uwalniający zawierał dwie elektrody, jedną realizującą bramkę NXOR i drugą aktywowaną do uwalniania po elektrochemicznie stymulowanym rozpuszczaniu hydrożelu alginianowego. Badany układ reprezentuje ogólne podejście do biokatalitycznej realizacji bramki logicznej NXOR, która może być włączona w różne kaskady katalityczne naśladujące działanie połączonych bramek w skomplikowanych układach logicznych.