Not-XOR (NXOR) Logic Gate Realized with Enzyme-Catalyzed Reactions: Optische und elektrochemische Signaltransduktion

Das untersuchte enzymbasierte biokatalytische System ahmt das boolesche Logikgatter NXOR nach, das ein logischer Operator ist, der der Gleichheit in der Booleschen Algebra entspricht. Es liefert den Funktionswert wahr (1), wenn beide Funktionsargumente (Eingangssignale) denselben logischen Wert haben (0,0 oder 1,1), und falsch (0), wenn sie unterschiedlich sind (0,1 oder 1,0). Die Reaktion, die das Ausgangssignal erzeugt, wird von der Pyrrolochinolinchinon-abhängigen Glukose-Dehydrogenase (PQQ-GDH) katalysiert, die bei sauren und basischen pH-Werten gehemmt wird. Zwei weitere Reaktionen, die von Esterase und Urease katalysiert werden, erzeugen Essigsäure bzw. Ammoniumhydroxid, wodurch sich der pH-Wert der Lösung vom optimalen pH-Wert für PQQ-GDH zu sauren und basischen Werten verschiebt (1,0 bzw. 0,1 Eingangskombinationen), wodurch die Enzymaktivität ausgeschaltet wird (Ausgang 0). Wenn die Eingangssignale nicht angelegt werden (0,0-Kombination) oder beide angelegt werden und sich gegenseitig kompensieren (1,1-Kombination), bleibt der optimale pH-Wert erhalten, so dass die PQQ-GDH weiterhin mit hoher Geschwindigkeit läuft (Ausgang 1). Die biokatalytische Kaskade, die das NXOR-Gate nachahmt, wurde optisch und elektrochemisch charakterisiert. In den elektrochemischen Experimenten kommunizierte das PQQ-GDH-Enzym elektronisch mit einem leitenden Elektrodenträger, so dass der elektrokatalytische Strom entstand, wenn die Signalkombinationen 0,0 und 1,1 angelegt wurden. Die elektrochemisch realisierte Logikgatterfunktion wurde auch auf die durch das Gatter gesteuerte Freisetzung von Biomolekülen ausgedehnt. Das Freisetzungssystem umfasste zwei Elektroden, von denen eine das NXOR-Gatter ausführt und eine andere für die Freisetzung bei elektrochemisch stimulierter Alginat-Hydrogel-Auflösung aktiviert wird. Das untersuchte System stellt einen allgemeinen Ansatz für die biokatalytische Realisierung des NXOR-Logikgatters dar, das in verschiedene katalytische Kaskaden eingebunden werden kann, die die Funktionsweise verketteter Gatter in hochentwickelten Logikschaltungen nachahmen.